清华新闻网6月5日电 近日，清华大学物理系徐勇、段文晖研究组开发了一种新的普适框架，利用三维欧几里得群（E（3）群）下协变的神经网络预测微观原子结构对应的密度泛函理论（DFT）哈密顿量，可极大地加速第一性原理电子结构计算。

深度学习和第一性原理计算的结合已展现出广泛的发展前景，将为科学研究和实际应用带来巨大的帮助。在应用深度学习方法解决物理问题时，引入先验的物理知识和对称性的要求可以显著提高神经网络的表现。在这一背景下，徐勇、段文晖研究组发展出DeepH-E3方法，提出了一种E（3）协变神经网络处理材料体系DFT哈密顿量的对称性，能适当处理电子自旋和轨道自由度，对于强自旋轨道耦合的材料体系也有出色的表现（图1）。DeepH-E3模型用小体系DFT数据作训练，能快速预测大尺度材料体系的电子结构，将计算速度提高几个量级的同时，也能保持亚毫电子伏的预测精度。

在先前工作中，徐勇、段文晖研究组发展了一种名为DeepH（Deep DFT Hamiltonian）的深度学习第一性原理计算方法。在这一方法框架下，给定材料结构，可以利用深度神经网络预测其DFT哈密顿量。基于这个物理量，能够高效地预测单电子图像下的所有物理性质，避免了传统第一性原理方法高昂的时间消耗。然而，在E（3）对称性操作下（如空间旋转），DFT哈密顿量是协变的（图2），而考虑电子自旋空间自由度时，该协变性会变得更加复杂。先前的DeepH方法采用选取坐标规范和基组变换来处理DFT哈密顿量的协变性，但是这一做法存在规范不连续的问题。在最新提出的DeepH-E3方法中，研究人员发展了一种E（3）协变神经网络，能够使得神经网络直接满足对称协变要求，从而显著提高了预测的准确性和训练的效率。基于DeepH-E3理论框架，徐勇、段文晖研究组近期还开发了xDeepH（extendedDeepH）方法。

通过对多种二维摩尔转角材料的研究，该工作证明了DeepH-E3方法的高效性、准确性和普适性。对于包含11164个原子的魔角双层石墨烯，DeepH-E3方法仅需数十分钟即可在个人电脑上预测得到其哈密顿量，相较于需要昂贵计算代价的DFT计算结果，能带误差仅在毫电子伏量级（图3）。对于具有强自旋轨道耦合（SOC）的Bi2Se3以及Bi2Te3双层转角结构，DeepH-E3方法展现了极高的精度，并准确预测了SOC强度改变时转角双层Bi2Te3从拓扑平庸到拓扑非平庸的拓扑相变，充分展示了DeepH-E3框架在处理SOC时的准确性。这项研究的结果为深度学习与第一性原理计算的结合提供了新的工具和方法，展示了基于协变神经网络的DeepH-E3方法在处理复杂材料体系的电子结构预测方面的优势，为加快材料设计和发现过程提供了一种高效而精确的工具。

研究成果以“使用E（3）等变神经网络表征密度泛函哈密顿量的普适框架”（General framework for E(3)-equivariantneural network representation of density functional theory Hamiltonian）为题发表于5月19日的《自然·通讯》（Nature Communications）期刊上。

清华大学物理系徐勇教授和段文晖教授为该论文的通讯作者，北京大学2019级本科生贡晓荀和研究组2019级博士研究生李贺为共同第一作者。合作者还包括研究组2018级博士研究生邹念龙和博士后研究员徐润章。该研究得到国家自然科学基金委基础科学研究中心、国家科技部等项目单位的支持。

文章链接：

https://www.nature.com/articles/s41467-023-38468-8

DeepH-E3开源程序：

https://github.com/Xiaoxun-Gong/DeepH-E3/

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